Auch dieses Mal führt der böse Zauberer Gargamel (Hank Azaria) nur Böses mit den Schlümpfen im Schilde. Nachdem er es geschafft hat, in Frankreich von den Einwohnern als mächtigster Zauberer verehrt zu werden, erschuf er einige schlumpfähnliche, jedoch völlig bösartige Geschöpfe, die sogenannten Lümmel. Mit ihnen will er die magische Schlumpf-Essenz erlangen. Als Gargamel feststellt, dass er trotzdem einen echten Schlumpf für seinen Plan braucht und Schlumpfine (Katy Perry) die einzige ist, die den geheimen Zauberspruch kennt, lässt er sie von den beiden Lümmeln Zicki (Christina Ricci) und Hauie (J.B. Smoove) nach Paris entführen. Papa Schlumpf (Jonathan Winters), Clumsy (Anton Yelchin), Muffi (George Lopez) und Beauty (John Oliver) müssen sich beeilen, mit der Hilfe von Patrick Winslow (Neil Patrick Harris) und seiner Frau Grace (Jayma Mays), ihre Freundin zurückzuholen, bevor sie von den Lümmeln umgedreht wird und diese ihre freche Seite zum Vorschein bringen.